São Raimundo de Penafort era de família nobre descendente dos Reis de Aragão. De tenra idade ainda, revelava grande interesse pela oração e pelo estudo. Tão prodigiosos foram os seus progressos que, tendo apenas vinte anos de idade, foi professor de artes livres numa universidade, em Barcelona, atraindo muitos estudantes para suas aulas.
Depois foi para Bolonha onde continuou lecionando e estudando direito civil e eclesiástico. Ao final foi diplomado com louvor e nomeado titular da cadeira de Direito Canônico da mesma escola. Jamais esqueceu os pobres, deles, Raimundo cuidava pessoalmente, muito embora a fama de seus conhecimentos já percorresse toda a Itália e Europa.
Em 1220 voltou para a Espanha e foi ordenado sacerdote e vigário geral da diocese de Barcelona. Depois foi convocado para servir em Roma a pedido do Papa Gregório IX, do qual foi confessor cerca de oito anos. Nesta época observou que os pobres, quando iam ao palácio papal, não eram tratados e atendidos com o devido direito, por isto alertou ao pontífice para que se interessasse pessoalmente por esta parte do rebanho. Por ordem do Papa, Raimundo editou a obra conhecida como "Os Decretais de Gregório IX", muito importante para o direito canônico até hoje.
Como retribuição pela dedicação e bons trabalhos, este papa o nomeou arcebispo de Taragona. Dentro de sua extrema humildade e se julgando indigno pediu exoneração do cargo, chegando a ficar doente por causa desta situação e com a licença dos superiores, voltou para a Espanha. Do amigo, Pedro Nolasco, recebeu e aceitou o convite de redigir as Constituições da nascente Ordem das Mercês para a Redenção dos Cativos.
Com a chegada dos dominicanos em Barcelona, abandonou tudo para ingressar na Ordem. Quando o superior geral morreu, em 1278, os religiosos elegeram Raimundo para ser o sucessor. Durante dois anos percorreu todos os conventos da Ordem a pé. Depois se afastou da direção, para se dedicar a vida solitária de orações e penitência, mas aos pobres continuou a atender. Esta santificação lhe aprimorou ainda mais os dons e grandes prodígios Deus executou por meio do seu servo, cuja fama de santidade corria entre os fiéis.
Por inspiração, aos setenta anos, Raimundo voltou ao ensino. Fundou dois seminários onde o ensino era dado em hebraico e árabe, para atrair judeus e mouros ao Cristianismo. Em pouco tempo dez mil árabes tinham recebido o batismo. Foi confessor do rei Jaime de Aragão, ao qual repreendeu pela vida mundana desregrada. Também o alertou sobre o perigo que o reino corria com os albigenses, facção da seita dos cátaros, que estavam pregando uma doutrina contrária e desta maneira conseguiu que fossem expulsos. Era um escritor valoroso, a sua obra, "Suma de Casos", continua sendo usada pelos confessores.
Avisados de sua última enfermidade os reis de Aragão e Castela foram ao seu encontro para receberem a derradeira benção. Raimundo de Peñafort morreu centenário no dia 6 de janeiro de 1275. Foi canonizado e sua festa autorizada para o dia seguinte da Epifania, em 7 de janeiro.